K6-1 Estudos sobre os efeitos sinérgicos entre liga-suporte para catalisadores de Ni5Ga3 suportados em óxidos na hidrogenação do CO2 a metanol
Resumo
As ligas Ni-Ga suportadas têm se mostrado como potenciais catalisadores na conversão de CO2 em metanol em condições amenas. No entanto, o desempenho dessas ligas depende da otimização dos efeitos da interação entre a liga e o suporte, o que ainda não está completamente compreendido. Neste estudo, examinamos como a sinergia entre a liga Ni5Ga3 e os suportes SiO2, CeO2 e ZrO2 influencia no desempenho catalítico. Para isso, utilizamos uma combinação de técnicas de caracterização estrutural, química e espectroscópica, juntamente com cálculos DFT. Observamos por meio da análise de DRIFTS in situ que ocorre hidrogenação adicional dos intermediários reacionais na superfície de Ni5Ga3/ZrO2, enquanto a fraca adsorção de CO2 em Ni5Ga3/SiO2 impede a estabilização de intermediários na superfície, e em Ni5Ga3/CeO2 a interação forte com os sítios ativos na interface é prejudicial. Além disso, os cálculos de DFT das energias relativas dos reagentes e intermediários chave em diferentes regiões do catalisador (superfície do suporte, superfície da liga e interface liga-suporte) nos permitiram propor um mecanismo de reação para o catalisador mais promissor, Ni5Ga3/ZrO2.
